近期,中國科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院等離子體物理研究所科研人員在放射性核素與環(huán)境介質(zhì)的作用機(jī)理研究中取得新進(jìn)展。
鈾礦在開采、加工以及乏燃料后期處理過程中產(chǎn)生大量放射性U(VI),對(duì)放射性核素在環(huán)境介質(zhì)中吸附解吸、遷移轉(zhuǎn)化和擴(kuò)散沉降的研究具有重要意義——可為放射性核素的安全處理處置提高重要的實(shí)驗(yàn)參數(shù)與理論支持。在國家自然科學(xué)基金杰出青年基金、中科院重大項(xiàng)目和“973”重大研究項(xiàng)目等多項(xiàng)課題的大力支持下,等離子體所低溫等離子體應(yīng)用研究室王祥科研究員帶領(lǐng)的環(huán)境與放射化學(xué)研究團(tuán)隊(duì)在放射性核素環(huán)境化學(xué)行為和放射性污染治理等領(lǐng)域開展了廣泛深入的研究。系統(tǒng)研究了各種地質(zhì)條件,如pH、離子強(qiáng)度、有機(jī)質(zhì)、溫度等對(duì)放射性核素在水-礦物表面的作用機(jī)理的影響;利用先進(jìn)的光譜學(xué)技術(shù)(擴(kuò)展X-射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)光譜)發(fā)現(xiàn)放射性核素在礦物易于形成內(nèi)層表面絡(luò)合物(inner-sphere surface complexes)。相關(guān)研究結(jié)果已分別發(fā)表在環(huán)境地球化學(xué)領(lǐng)域國際雜志《地球和宇宙化學(xué)》(Geochimica et Cosmochimica Acta) 以及《環(huán)境科學(xué)與技術(shù)》(Environmental Science & Technology)上。 鈾礦在開采、加工以及乏燃料后期處理過程中產(chǎn)生大量放射性U(VI),研究放射性核素在環(huán)境介質(zhì)中吸附解吸、遷移轉(zhuǎn)化和擴(kuò)散沉降可為放射性核素的安全處理處置提高重要的實(shí)驗(yàn)參數(shù)與理論支持。
在以上研究基礎(chǔ)上,副研究員孫玉兵等研究人員采用宏觀吸附、微觀表征和理論模型相結(jié)合方法,從分子水平研究U(VI) 和Eu(III)在海泡石表面的作用機(jī)理。研究發(fā)現(xiàn)碳酸鹽等環(huán)境因素明顯地影響放射性核素在海泡石表面的吸附,在碳酸鹽和高pH條件下易于從A類型內(nèi)層絡(luò)合物轉(zhuǎn)變?yōu)锽類型內(nèi)層絡(luò)合物;使用多種表面絡(luò)合模型(如恒容模型,擴(kuò)散模型和三層模型)和光譜學(xué)技術(shù)證實(shí)在低pH和無碳酸鹽條件下,U(VI)和Eu(III)與海泡石表面形成雙齒共邊(E2)和雙齒共角(C2)兩種絡(luò)合物。該研究結(jié)果為進(jìn)一步研究放射性核素U(VI) 和Eu(III) 在水-礦物界面的物理化學(xué)行為作用機(jī)制奠定了基礎(chǔ)。相關(guān)研究成果近期發(fā)表在《地球和宇宙化學(xué)》(Geochimica et Cosmochimica Acta)上。

U(VI)在海泡石表面不同作用機(jī)理示意圖

在不同pH和碳酸鹽條件下U(VI)在海泡石上吸附形態(tài)EXAFS圖譜
