玻璃態(tài)是具有固體的力學(xué)性質(zhì)和類似液體的無序結(jié)構(gòu)。玻璃態(tài)轉(zhuǎn)變過程中，過冷液體的動力學(xué)行為急劇減緩，粘度和力學(xué)強度急劇增大，而靜態(tài)結(jié)構(gòu)卻沒有明顯變化。玻璃態(tài)轉(zhuǎn)變源于熱力學(xué)奇點還是純運動學(xué)轉(zhuǎn)變一直在理論上存在較大爭議，動力學(xué)行為減緩與靜態(tài)結(jié)構(gòu)演化的關(guān)系是多種玻璃態(tài)轉(zhuǎn)變理論的基礎(chǔ)。針對目前廣為研究的圓球體系，主要有非晶序和晶體序兩種結(jié)構(gòu)特征被提出，其中二十面體結(jié)構(gòu)被認為對玻璃化非常重要。然而，實際過冷液體的結(jié)構(gòu)往往難于觀測和捕捉。膠體系統(tǒng)具有微米量級和粒子尺度和秒量級運動時間尺度，其粒子運動軌跡和結(jié)構(gòu)可通過顯微觀測和粒子追蹤方法得到量化統(tǒng)計，被認為是研究物質(zhì)相變的理想模型體系。相比于廣泛研究的圓球系統(tǒng)，實際上大多數(shù)分子和粒子并非球形，然而人們對非球形顆粒系統(tǒng)的玻璃態(tài)轉(zhuǎn)變卻了解甚少。研究二維膠體橢球系統(tǒng)，它不僅更接近真實系統(tǒng)，且平動和轉(zhuǎn)動的祛耦合可以揭示隱藏于圓球系統(tǒng)中的新現(xiàn)象和規(guī)律。

　　研究人員利用顯微觀測實驗和蒙特卡洛模擬相結(jié)合的方法，發(fā)現(xiàn)膠體橢球系統(tǒng)中并沒有類似圓球系統(tǒng)中二十面體的明顯局域結(jié)構(gòu)。通過統(tǒng)計分析粒子運動時空關(guān)聯(lián)性和集體運動行為，研究人員對過冷液體中粒子平動和轉(zhuǎn)動的結(jié)構(gòu)弛豫過程和動態(tài)非均勻時空尺度進行定量表征；通過鑒定粒子局域亞穩(wěn)結(jié)構(gòu)和構(gòu)型熵，對粒子局域結(jié)構(gòu)空間尺度演變進行定量表征。研究發(fā)現(xiàn)系統(tǒng)平動和轉(zhuǎn)動的玻璃態(tài)轉(zhuǎn)變過程中，過冷液體慢速粒子團簇和運動不均勻性的動態(tài)關(guān)聯(lián)空間尺度，以及局域非晶亞穩(wěn)結(jié)構(gòu)和局域構(gòu)型熵的靜態(tài)關(guān)聯(lián)空間尺度均呈現(xiàn)相同的冪指數(shù)發(fā)散行為（圖一、圖二）。這揭示了過冷液體的運動減緩起源于靜態(tài)構(gòu)型熵的降低和亞穩(wěn)態(tài)團簇尺度的增大，并非源于某種局域非晶結(jié)構(gòu)或晶體結(jié)構(gòu)；并揭示玻璃體轉(zhuǎn)變很可能是一種Ising-type臨界現(xiàn)象而非隨機一階相變。此外，他們還研究了不同長徑比的橢球體系，發(fā)現(xiàn)隨長徑比增大，系統(tǒng)平動和轉(zhuǎn)動呈現(xiàn)同步和兩步玻璃態(tài)轉(zhuǎn)變行為（圖二），并且具有截然不同的結(jié)構(gòu)弛豫行為、動態(tài)不均勻性以及局域結(jié)構(gòu)特性（圖一）。此發(fā)現(xiàn)表明粒子形狀的各向異性對系統(tǒng)玻璃態(tài)轉(zhuǎn)變的結(jié)構(gòu)和動力學(xué)行為具有重要影響。

　　該工作在線發(fā)表于5月8日的《自然-通訊》雜志上（鄭中玉，倪然，王峰，Dijkstra Marjolein，王育人，韓一龍. Structural signatures of dynamic heterogeneities in monolayers of colloidal ellipsoids , Nature Communications, DOI: 0.1038/ncomms4829）。

　　該研究工作得到了科技部“973”計劃和國家自然科學(xué)基金的資助。