大氣中的汞，主要來源人為源的排放與自然源的釋放。當(dāng)前全球人為源的年均排放約2000-2400噸。而自然源的釋放相比具有更大的不確定性，年均釋放約1500-5207噸。因此，提高自然源釋放的估算精度對認(rèn)識汞的全球質(zhì)量平衡與地球化學(xué)循環(huán)具有重要的意義。自然源的釋放之所以具有很大的不確定性，在于估算自然源模型的固有缺陷。當(dāng)前，國際上大部分的自然源釋放模型如GEOS-Chem、ECHMERIT等，采用經(jīng)驗(yàn)關(guān)系式估算（如利用土壤汞的通量是溫度、土壤汞的經(jīng)驗(yàn)關(guān)系式計(jì)算）。這些傳統(tǒng)模型中的經(jīng)驗(yàn)關(guān)系往往只在局部成立，當(dāng)外推到全局，會過分簡化環(huán)境因子的作用，而使得結(jié)果具有很大的不確定性。而區(qū)域模式CMAQ-Hg雖然沒有采用經(jīng)驗(yàn)關(guān)系估算，但其用于估算自然源釋放的雙向阻抗模型部分框架陳舊，需要更新。
近期，中國科學(xué)院地球化學(xué)研究所馮新斌研究員所帶領(lǐng)的研究團(tuán)隊(duì)針對當(dāng)前自然源釋放模型的缺陷，基于對最新阻抗理論的認(rèn)識，更新了自然源釋放的雙向阻抗模型（見圖1）。新的界面交換模型克服了傳統(tǒng)模型中經(jīng)驗(yàn)關(guān)系往往只在特殊的區(qū)域成立，當(dāng)外推到全局，會過分簡化環(huán)境因子的作用的固有缺陷。雙向阻抗模型的更新主要表現(xiàn)在：（1）包含了葉片的庫效應(yīng)（葉片庫存的先前的干沉降的汞）；（2）更新了阻抗的參數(shù)化方案；（3）包含了葉片表面的光化學(xué)反應(yīng)。通過向模型輸入美國冬季與夏季的氣象、土壤植被資料，檢驗(yàn)了模型精度。結(jié)果表明美國年均自然源汞的釋放在118-141噸，這與通過大量的實(shí)測通量估算的自然源年均排放為95-150噸相一致。另外，通過設(shè)計(jì)析因?qū)嶒?yàn)，定量地確定了模型通量結(jié)果與環(huán)境因子的響應(yīng)關(guān)系，以及環(huán)境因子之間的協(xié)同、拮抗作用。析因?qū)嶒?yàn)結(jié)果表明氣象參數(shù)（水域的表面風(fēng)、地面摩擦速度、大氣溫度）、溶解性氣態(tài)汞、土壤有機(jī)質(zhì)及汞含量顯著影響通量的計(jì)算，且這些因子之間還存在顯著的協(xié)同與拮抗作用。摩擦速度與土壤汞含量存在高達(dá)50%的協(xié)同效應(yīng)，而這兩者與土壤有機(jī)質(zhì)存在顯著的拮抗作用；表面風(fēng)與溶解性氣態(tài)汞含量對水域的通量存在顯著的協(xié)同效應(yīng)；大氣-植被通量交換受界面阻抗的控制，而界面阻抗對太陽輻射和溫度最為敏感。上述結(jié)果不僅為模型的進(jìn)一步優(yōu)化提供了理論依據(jù)，且對于實(shí)際的通量測定具有指導(dǎo)意義（測量時(shí)，不僅僅關(guān)注于汞，還需關(guān)注上述與汞通量密切相關(guān)的因素）。
該研究受國家“973”項(xiàng)目（2013CB430004）“我國汞污染特征、環(huán)境過程及減排技術(shù)原理”、國家自然科學(xué)基金委項(xiàng)目（(41030752）、美國農(nóng)業(yè)部食品與農(nóng)業(yè)研究所（2009-38899-20017）的聯(lián)合資助。相關(guān)研究成果以題為Sensitivity analysis of an updated bidirectional air–surface exchange model for elemental mercury vapor 的研究論文發(fā)表在大氣科學(xué)領(lǐng)域國際雜志《大氣化學(xué)與物理》（ACP）上。
