表面等離激元（surface plasmons）是一種局域在金屬和電介質(zhì)界面處的電磁場模式，能夠突破光學(xué)衍射極限，將攜帶的光學(xué)信息和能量局域在亞波長尺度。在高端納米光學(xué)應(yīng)用領(lǐng)域，如高分辯近場光學(xué)成像、針尖增強(qiáng)拉曼光譜，光學(xué)集成器件、納米光刻、光學(xué)信息存儲以及生物傳感等領(lǐng)域，通常需要將信號光聚焦至納米量級，因此對表面等離激元納米聚焦的研究成為近年來國內(nèi)外的研究熱點(diǎn)。傳統(tǒng)的表面等離激元聚焦一般采用二維金屬納米結(jié)構(gòu)，如牛眼結(jié)構(gòu)、弧形納米孔陣列、漸變球鏈、楔形波導(dǎo)以及二維光柵等結(jié)構(gòu)，對入射光的偏振方向具有強(qiáng)烈的依賴性。針對這些問題，最近中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家實(shí)驗(yàn)室（籌）光物理重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室的李家方副研究員、李志遠(yuǎn)研究員與微加工實(shí)驗(yàn)室的顧長志研究員、牟佳佳博士研究生、李無瑕副主任工程師合作，在偏振不敏感的表面等離激元三維聚焦方面的研究獲得進(jìn)展。

　　目前，對表面等離激元的三維聚焦多采用錐形結(jié)構(gòu)，并分為內(nèi)部激發(fā)和外部激發(fā)兩種方式。其中，采用內(nèi)部激發(fā)方式時，由于線偏振光在錐形結(jié)構(gòu)兩側(cè)激發(fā)的表面等離激元傳播至錐形結(jié)構(gòu)頂端時產(chǎn)生相消干涉，無法產(chǎn)生聚焦效果（如圖1a）。因此，要實(shí)現(xiàn)表面等離激元的三維聚焦，入射光的偏振必須具有特殊的徑向偏振特性。而采用外部激發(fā)方式時，背景噪聲過于強(qiáng)烈，同時入射光的利用效率很低（~10-5），激發(fā)光較強(qiáng)時還會存在熱效應(yīng)，因此高靈敏度的針尖增強(qiáng)拉曼光學(xué)顯微鏡通常需要低溫、真空的工作環(huán)境，對樣品的要求較高，限制了它的廣泛應(yīng)用。鑒于此，研究人員提出在錐形結(jié)構(gòu)側(cè)面引入一些微型結(jié)構(gòu)，如微光柵結(jié)構(gòu)等，可使結(jié)構(gòu)對特定方向的線偏振光產(chǎn)生聚焦效果。但是，這些結(jié)構(gòu)對線偏振光的偏振方向依然具有很大的依賴性，一旦偏振方向偏離預(yù)定設(shè)計(jì)，聚焦效果將不復(fù)存在。

　　為了解決這些問題，合作團(tuán)隊(duì)提出了一種對線偏振方向不敏感的、表面具有螺旋型金屬微光柵的空心圓錐結(jié)構(gòu)（spiral taper），如圖1b所示。由于螺旋微光柵的周期與表面等離激元的波長相匹配，使得線偏振光激發(fā)的表面等離激元傳播至圓錐頂端時，兩側(cè)的表面等離激元具有π相位差，這樣，原本相互抵消的等離激元場就產(chǎn)生了聚焦效果（如圖1b）。對這種巧妙的設(shè)計(jì)進(jìn)行三維時域有限差分(FDTD)數(shù)值模擬表明：表面光滑的空心圓錐對線偏振的激發(fā)光沒有聚焦作用（圖1c），而這種表面具有對稱破缺的螺旋型微光柵的圓錐結(jié)構(gòu)則對任意偏振方向的線偏振光均具有聚焦效果，如圖1d所示。

　　為實(shí)現(xiàn)這種特殊設(shè)計(jì)的等離激元聚焦結(jié)構(gòu)，合作團(tuán)隊(duì)先采用激光直寫的方法制備了空心圓錐聚合物襯底（包括表面光滑圓錐和螺旋型圓錐），然后采用金屬鍍膜（如磁控濺射、熱蒸發(fā)、電子束蒸發(fā)等等）技術(shù)在襯底外表面鍍上一層貴金屬薄膜（金或者銀），如圖2a-d所示。實(shí)驗(yàn)觀測表明，采用不同偏振方向的線偏振飛秒激光照射時，表面光滑的圓錐結(jié)構(gòu)（conical taper）對水平偏振方向的光有微弱的聚焦作用（由制備過程引起結(jié)構(gòu)的不完全對稱導(dǎo)致），而對垂直偏振的光沒有形成很小的聚焦光斑（圖2e）。相比而言，表面具有螺旋型微光柵的圓錐結(jié)構(gòu)（spiral taper）則對不同偏振方向的光均具有聚焦作用（圖2e）。由于表面等離激元聚焦產(chǎn)生了巨大的場增強(qiáng)效應(yīng)，在較低能量的飛秒激光脈沖泵浦下，合作團(tuán)隊(duì)還觀測到了二次諧波和雙光子熒光的產(chǎn)生。這些理論和實(shí)驗(yàn)研究為實(shí)現(xiàn)低噪聲、偏振不敏感的表面等離激元三維聚焦提供了新的研究思路，具有重要的科學(xué)意義和應(yīng)用前景。相關(guān)工作發(fā)表在2014年7月最新一期的Laser & Photonics Reviews 8, 602－609 (2014)上。

　　以上研究工作得到了國家自然科學(xué)基金委、科技部和中科院項(xiàng)目的資助。

　　圖1. 理論設(shè)計(jì)和模擬。（a）表面光滑的空心圓錐結(jié)構(gòu)(conical taper)和（b）表面具有螺旋型微光柵的空心圓錐結(jié)構(gòu)(spiral taper)結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)示意圖。（c-d）FDTD模擬在不同偏振光激發(fā)條件下conical taper和spiral taper在xz平面內(nèi)的電場強(qiáng)度分布。激發(fā)波長：800 nm。結(jié)果表明：conical taper在線偏振光內(nèi)部激發(fā)條件下無法形成等離激元的聚焦，而spiral taper在任意線偏振光激發(fā)條件下均可以實(shí)現(xiàn)表面等離激元的三維聚焦。

　　圖2. 實(shí)驗(yàn)制備和表征。（a-d）實(shí)驗(yàn)制備的兩種結(jié)構(gòu)SEM圖片。(a-c)為表面具有螺旋型微光柵的空心圓錐結(jié)構(gòu)(spiral taper)，（d）為表面光滑的空心圓錐結(jié)構(gòu)(conical taper)。（e）實(shí)驗(yàn)測得不同線偏振飛秒激光脈沖照射下結(jié)構(gòu)的聚焦效果（激發(fā)波長794nm）。conical taper對水平偏振方向的光有微弱的聚焦作用（由制備過程引起的結(jié)構(gòu)不完全對稱導(dǎo)致），而對垂直偏振的光沒有形成很小的聚焦光斑。相比而言，spiral taper對不同偏振方向的光均具有聚焦作用。