中國科學(xué)院武漢物理與數(shù)學(xué)研究所波譜與原子分子物理國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室鄧風(fēng)研究組在用13C-27Al NMR新方法研究沸石分子篩與吸附分子主客體相互作用方面取得新進(jìn)展, 相關(guān)研究結(jié)果發(fā)表在近期美國化學(xué)會的J. Phys. Chem. Lett.（2014, 5, 3068）雜志上。

　　研究催化劑活性中心與吸附分子的主客體相互作用有助于人們理解多相催化體系中反應(yīng)分子的活化、反應(yīng)中間體與活性中心的結(jié)合以及產(chǎn)物在孔道上的脫附等基礎(chǔ)催化問題。固體1H和27Al MAS NMR是表征沸石分子篩催化劑活性中心（即酸中心）結(jié)構(gòu)的常用手段, 而原位13C MAS NMR則是研究多相催化反應(yīng)機(jī)理的有效方法。然而, 長期以來因受13C和27Al共振頻率非常接近的限制, 人們只能分開采集13C或27Al 的NMR信號，而不能進(jìn)行二者的雙共振或二維異核NMR實(shí)驗(yàn)。

　　最近, 鄧風(fēng)研究組與法國里爾科技大學(xué)Jean-Paul Amoureux教授課題組合作, 應(yīng)用所開發(fā)的固體13C-27Al NMR新方法來研究沸石分子篩催化體系活性中心（27Al）與吸附分子（13C） 主客體相互作用模式。研究表明13C-27Al RESPDOR雙共振NMR實(shí)驗(yàn)不僅可以用來定量測量吸附分子與活性中心之間的距離, 而且還可以定性說明兩者之間相互作用的強(qiáng)弱；而二維13C-27Al D-HMQC NMR實(shí)驗(yàn)則可以給出被吸附客體分子具體與哪一種活性中心 (B酸或L酸）相結(jié)合的信息。這些方法在觀測丙酮及聚合反應(yīng)產(chǎn)物與HY分子篩B酸及L酸之間的相互作用上得到了成功的應(yīng)用。

　　該工作得到了國家自然科學(xué)基金委國際重大合作項(xiàng)目的大力支持。

 

武漢物數(shù)所在沸石分子篩主客體相互作用研究中取得進(jìn)展