近期，中國(guó)科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院智能機(jī)械研究所劉錦淮課題組的楊良保研究員等人在闡明單個(gè)的各向異性的金微米片上拉曼增強(qiáng)與光催化活性之間關(guān)系的研究上取得新進(jìn)展。相關(guān)成果已發(fā)表在《歐洲化學(xué)》雜志上。該研究對(duì)于理解SERS活性納米結(jié)構(gòu)的增強(qiáng)機(jī)制和等離子體有關(guān)的催化效應(yīng)具有重要的意義。
各向異性貴金屬微納結(jié)構(gòu)因其獨(dú)特的尺寸依賴效應(yīng)和形狀依賴效應(yīng)，成為了越來越多的研究領(lǐng)域的熱點(diǎn)，逐漸應(yīng)用于光學(xué)、催化等領(lǐng)域。但是，在如何克服化學(xué)效應(yīng)的貢獻(xiàn)并獲得分子層面信息的同時(shí)，闡明貴金屬結(jié)構(gòu)上的拉曼散射和光催化活性之間的關(guān)系，仍然是一個(gè)巨大挑戰(zhàn)。
研究人員劉洪林博士等人通過簡(jiǎn)單的方法合成了納米厚度的金微米三角片和六角片，并直觀地展示了這些結(jié)構(gòu)不同位置上拉曼信號(hào)和光催化活性之間關(guān)系。通過等離子體光催化敏感分子的結(jié)構(gòu)的變化，利用其SERS信號(hào)峰相對(duì)強(qiáng)度的變化，成功刻畫了金微米片角、邊、面上不同位置的光催化活性的可視畫面，排除了常規(guī)研究中濃度效應(yīng)和分子覆蓋度差異的問題。
研究結(jié)果表明，金微米片上特定位點(diǎn)分子吸附數(shù)目的增加，并不必然導(dǎo)致更高的光催化轉(zhuǎn)化率，而是與其等離子體共振強(qiáng)度、電磁場(chǎng)強(qiáng)度密切相關(guān)，這與理論模擬的結(jié)果一致。相關(guān)研究策略排除或者弱化了等離子體局域熱效應(yīng)，也在一定程度了成功克服了濃度差異效應(yīng)和化學(xué)貢獻(xiàn)效應(yīng)在貴金屬等離子體光催化中的作用，清晰的刻畫了等離子體共振強(qiáng)度相關(guān)的催化特性。
該研究工作得到了科技部重大科學(xué)研究計(jì)劃納米專項(xiàng)項(xiàng)目“應(yīng)用納米技術(shù)去除飲用水中微污染物的基礎(chǔ)研究(2011CB933700)”以及國(guó)家重大科學(xué)儀器設(shè)備開發(fā)專項(xiàng)子任務(wù)“動(dòng)態(tài)表面增強(qiáng)拉曼光譜技術(shù)用于農(nóng)藥殘留檢測(cè)”和“PERS儀器在環(huán)境污染物檢測(cè)領(lǐng)域中的應(yīng)用”(2011YQ0301241001 & 2011YQ0301241101)等項(xiàng)目的支持。
合肥研究院闡明各向異性貴金屬微納結(jié)構(gòu)的拉曼增強(qiáng)和光催化活性之間的關(guān)系
