中國科學(xué)院近代物理研究所科研人員參加由德國、日本、瑞士、中國和美國等國際核化學(xué)家組成的國際合作實(shí)驗(yàn)小組,首次成功地合成了超重元素Sg的羰基化合物Sg(CO)6,并且研究了該化合物的氣相化學(xué)性質(zhì)。研究結(jié)果發(fā)表在國際學(xué)術(shù)期刊Science 345, 1451 (2014)(http://www.sciencemag.org/content/345/6203/1491.abstract)。
該合作小組由德國重離子研究中心(GSI)領(lǐng)銜,日本理化學(xué)研究所(RIKEN)、日本原子力研究機(jī)構(gòu)(JAEA)、瑞士Paul Scherre Institute、中國科學(xué)院近代物理研究所(IMP)、美國伯克利國家實(shí)驗(yàn)室(LBNL)等5個(gè)國家的14個(gè)研究機(jī)構(gòu)和大學(xué)的核化學(xué)家組成。
實(shí)驗(yàn)利用RIKEN基于加速器研究仁科中心的直線加速器提供的強(qiáng)流22Ne束轟擊248Cm放射性錒系鋦靶,通過熔合蒸發(fā)反應(yīng)產(chǎn)生了超重核素265aSg (壽命為8.5秒)和265bSg (壽命為14.4秒)。使用GARIS充氣譜儀物理在線分離出超重元素Sg并輸送到反沖靶室,以一氧化碳為反應(yīng)氣體原位在線生成了揮發(fā)性的羰基化合物。經(jīng)氦載氣將該化合物傳輸?shù)綆в袦囟忍荻鹊腃OMPACT(Cryo-Online Multidetector for Physics And Chemistry of the Transactinoides)通道探測器上,利用熱色譜分離技術(shù)研究了該化合物的揮發(fā)性以及在二氧化硅表面的吸附性能。實(shí)驗(yàn)中共有18個(gè)Sg原子形成了易揮發(fā)的六羰基化合物Sg(CO)6。在相同條件下與同族元素Mo和W進(jìn)行了比較,確定形成了類似于元素周期表中第6族元素的六羰基化合物Sg(CO)6,即Sg與6個(gè)一氧化碳分子結(jié)合在一起。實(shí)驗(yàn)得到該化合物在二氧化硅表面的吸附焓與同族元素Mo、W基本一致, 說明它們具有類似的揮發(fā)性。實(shí)驗(yàn)結(jié)果與相對(duì)論量子化學(xué)理論計(jì)算結(jié)果相符合。
超重元素化學(xué)性質(zhì)研究旨在探索相對(duì)論效應(yīng)對(duì)超重元素核外電子排布情況的影響和檢驗(yàn)元素周期律的有效性,為確定超重元素在元素周期表中的位置提供確切的實(shí)驗(yàn)證據(jù)。
RIKEN實(shí)驗(yàn)之前,近代物理所利用現(xiàn)有實(shí)驗(yàn)條件,開展了106號(hào)元素Sg的同族元素Mo和W與一氧化碳形成羰基化合物的實(shí)驗(yàn),短壽命核素Mo和W分別通過252Cf源和加速器核反應(yīng)產(chǎn)生得到,通過熱色譜技術(shù)得到了形成的六羰基化合物的揮發(fā)性以及吸附焓。研究成果發(fā)表在該領(lǐng)域具有影響力的期刊Radiochimica Acta,2014,102:69-76(http://www.degruyter.com/view/j/ract.2014.102.issue-1-2/ract-2014-2157/ract-2014-2157.xml?format=INT)。該實(shí)驗(yàn)為RIKEN開展超重元素Sg的羰基化合物實(shí)驗(yàn)提供了一定的基礎(chǔ)。
此項(xiàng)研究得到國家自然科學(xué)基金委員會(huì)——中國科學(xué)院大科學(xué)裝置科學(xué)研究聯(lián)合基金重點(diǎn)項(xiàng)目的資助。
圖1 實(shí)驗(yàn)裝置圖
圖2 六羰基化合物在COMPACT上的沉積曲線
