半導(dǎo)體量子點(diǎn)和復(fù)雜納米結(jié)構(gòu)，對于探索納米量子器件的基本物理特性和應(yīng)用具有重要意義，因此在過去幾十年中受到廣泛關(guān)注。生長半導(dǎo)體納米結(jié)構(gòu)的一個重要方法是異質(zhì)外延生長。納米結(jié)構(gòu)的生長受到了外延薄膜與基底晶格失配引起的應(yīng)變/應(yīng)力調(diào)制，通過對基底的模板化處理，可以調(diào)制外延薄膜的應(yīng)變/應(yīng)力分布，從而調(diào)制量子點(diǎn)的生長，得到空間分布有序、尺寸均一的量子點(diǎn)陣列。

    在過去幾年中，中科院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家實(shí)驗(yàn)室（籌）高鴻鈞研究組對量子點(diǎn)及復(fù)雜納米結(jié)構(gòu)的生長模型進(jìn)行了研究[Phys. Rev. Lett. 101,216102(2008)]。他們發(fā)現(xiàn)，模板化基底上的自組裝量子點(diǎn)的生長位置由量子點(diǎn)表面能與彈性弛豫能之間的競爭決定。他們應(yīng)用表面彈性格林函數(shù)方法計(jì)算生長量子點(diǎn)時的彈性弛豫能；在考慮表面能各向異性的基礎(chǔ)上，計(jì)算了表面能，從而得到了量子點(diǎn)生長的自由能。他們的分析表明：由于表面能各向異性效應(yīng)和更加有效的彈性弛豫，1）應(yīng)變島在模板化基底上的成核較之在平直基底上有很大增強(qiáng)，島的成核臨界尺寸和勢壘都更低；2）這兩個因素的相互競爭，促使應(yīng)變島生長發(fā)生在表面的頂區(qū)域，或者在表面的谷區(qū)域，甚至在斜面上。這個理論解釋了大部分現(xiàn)有實(shí)驗(yàn)的主要結(jié)果，對進(jìn)一步控制量子點(diǎn)生長的實(shí)驗(yàn)有重要指導(dǎo)意義。

    最近，高鴻鈞研究組與美國猶他大學(xué)劉峰教授進(jìn)行合作，結(jié)合前面提到的連續(xù)體模型（彈性弛豫能）和第一性原理計(jì)算（表面能）的多尺度方法，提出了一個定量的理論模型，研究了一種復(fù)雜納米結(jié)構(gòu)——“分子量子點(diǎn)”（幾個量子點(diǎn)被外延薄膜上的坑洞束縛在一起）的成核生長。在這種分子量子點(diǎn)中，外延薄膜上的反金字塔形坑洞由薄膜生長過程中的臺階合并產(chǎn)生。量子點(diǎn)在坑洞旁邊的成核生長，可以看做是異相成核過程，而在平直基底上的成核生長可以看做是均相成核過程。以SiGe體系為模型，他們定量研究了Si0.7Ge0.3/Si(001)體系中分子量子點(diǎn)的成核生長。實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)顯示島（量子點(diǎn)）在坑洞旁邊的成核臨界尺寸和勢壘隨著坑洞尺寸的增大而急劇減小，但是這種減小是有限的，當(dāng)坑洞尺寸很大時，臨界尺寸最多減小~85%，勢壘最多減小~72%（具體數(shù)值只對應(yīng)SiGe體系，其他體系由于結(jié)構(gòu)的不同有差異）。考慮到島-島之間排斥作用和島-坑之間吸引作用的競爭，他們預(yù)言了一種島生長的自限制效應(yīng)的存在：即島在長到一定尺寸時，停止各向同性均勻生長，轉(zhuǎn)為沿坑洞邊緣伸長生長，并最終于其他島合并，形成“成熟的”分子量子點(diǎn)。也正是這種自限制效應(yīng)，使得“成熟的”分子量子點(diǎn)中島的尺寸與坑的尺寸有線性關(guān)系，這個理論結(jié)果也解釋了實(shí)驗(yàn)上發(fā)現(xiàn)的島-坑尺寸的線性關(guān)系。該研究中，他們還定量研究了島-坑相互作用存在下島的伸長生長，得到的島的尺寸也與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)很好的吻合。他們的理論模型很好地解釋了實(shí)驗(yàn)上發(fā)現(xiàn)的分子量子點(diǎn)的生長特性，同時也對定量研究其他體系的分子量子點(diǎn)以及復(fù)雜納米結(jié)構(gòu)有重要意義。

    這項(xiàng)工作得到了國家自然科學(xué)基金委、科技部和中國科學(xué)院的支持。結(jié)果發(fā)表在Phys. Rev. Lett. 109，106103（2012）上。