多環(huán)芳烴（Polycyclic Aromatic Hydrocarbons, PAHs）是一類典型的持久性有機(jī)污染物，主要來(lái)源于石油、煤炭等化石燃料的不完全燃燒或工業(yè)活動(dòng)的排放。許多PAHs具有致癌、致畸和致突變等“三致”效應(yīng)，對(duì)生態(tài)環(huán)境和人類健康具有較大危害。土壤是PAHs主要的匯集地，且PAHs在土壤中的非生物轉(zhuǎn)化過(guò)程是影響其環(huán)境持久性和轉(zhuǎn)歸的主要過(guò)程之一。近年來(lái)，有關(guān)土壤中PAHs的非生物轉(zhuǎn)化行為的研究頗受人們的關(guān)注。
中國(guó)科學(xué)院新疆理化技術(shù)研究所環(huán)境科學(xué)與技術(shù)研究室科研人員發(fā)現(xiàn)土壤中PAHs的非生物轉(zhuǎn)化過(guò)程主要包括土壤表層的光催化轉(zhuǎn)化過(guò)程和非光照條件下的化學(xué)氧化過(guò)程，而土壤中粘土礦物在上述兩個(gè)過(guò)程中均表現(xiàn)較高的催化反應(yīng)活性。科研人員通過(guò)對(duì)粘土礦物表面微觀理化特性的調(diào)控，可以在很大程度上提高PAHs的光催化降解速率。其中，粘土表面Fe3+等過(guò)渡金屬和一定量的腐植酸的存在可促使PAHs的降解，這與其光敏化作用和吸附作用有關(guān)。但在實(shí)際的土壤環(huán)境中，光催化反應(yīng)僅發(fā)生在土壤的表層，處于表層以下的PAHs很難受到光的激發(fā)而被降解，而目前有關(guān)PAHs在粘土表面的其它非生物轉(zhuǎn)化行為（如，化學(xué)氧化過(guò)程）的研究卻鮮有報(bào)道。該研究室科研人員在前期的研究基礎(chǔ)上，考察了不同PAHs 在Fe3+改性粘土表面的化學(xué)轉(zhuǎn)化過(guò)程，分析了PAHs分子結(jié)構(gòu)和粘土表面微觀理化特性對(duì)其化學(xué)轉(zhuǎn)化的影響，探討了PAHs轉(zhuǎn)化過(guò)程中Fe3+的氧化還原過(guò)程及污染物分解動(dòng)力學(xué)和機(jī)理。
研究結(jié)果證實(shí)，粘土表面Fe3+的存在會(huì)促使PAHs的氧化，且產(chǎn)物更易被微生物降解。其中，離域能相對(duì)較低的PAHs分子的降解速率較高，而粘土表面Fe3+的水化及其與有機(jī)酸分子的絡(luò)合均會(huì)在不同程度上影響其催化降解PAHs的能力。這一發(fā)現(xiàn)對(duì)認(rèn)識(shí)土壤環(huán)境中PAHs的遷移、轉(zhuǎn)化和歸趨規(guī)律及其影響機(jī)制具有重要的科學(xué)意義，同時(shí)為PAHs污染土壤的催化氧化治理技術(shù)提供重要理論支持。
相關(guān)研究成果已發(fā)表在Applied Catalysis B: Environmental，2014, 154-155, 238-245上。該研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金、中科院“西部之光”、中科院“百人計(jì)劃”等項(xiàng)目資助。
Fe3+飽和粘土表面PAHs的催化氧化降解過(guò)程及機(jī)理
