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物理所驗(yàn)證了拓?fù)浣^緣體中的自旋-軌道鎖定現(xiàn)象

 拓?fù)浣^緣體代表一種全新的量子態(tài),具有奇特的電子結(jié)構(gòu)和自旋結(jié)構(gòu)。它的體態(tài)是有能隙的半導(dǎo)體或者絕緣體,但表面態(tài)(邊緣態(tài))則為無(wú)能隙的金屬態(tài)。已有的理論和實(shí)驗(yàn)已經(jīng)確定,拓?fù)浣^緣體表面態(tài)電子的自旋高度極化,而且電子自旋和晶體動(dòng)量鎖定在一起(spin-momentum locking),形成獨(dú)特的螺旋狀自旋結(jié)構(gòu)(helical spin texture)。拓?fù)浣^緣體獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)和自旋結(jié)構(gòu),對(duì)決定拓?fù)浣^緣體的奇異性質(zhì)及其在自旋電子學(xué)中的可能應(yīng)用具有重要意義。

  進(jìn)一步的理論研究表明,拓?fù)浣^緣體中除了自旋-動(dòng)量鎖定之外,還可能存在獨(dú)特的自旋與軌道結(jié)構(gòu)(orbital texture) 的鎖定現(xiàn)象(spin-orbital texture)【H.J. Zhang et al., Phys. Rev. Lett. 111, 066801 (2013) 】。對(duì)這一新現(xiàn)象的實(shí)驗(yàn)證實(shí),不僅需要能直接測(cè)量電子自旋的自旋分辨/角分辨光電子能譜實(shí)驗(yàn)手段,而且需要光源的偏振方向可調(diào)。此外,自旋分辨光電子能譜系統(tǒng)需要具有足夠高的能量和動(dòng)量分辨率。

  中國(guó)科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國(guó)家實(shí)驗(yàn)室(籌)超導(dǎo)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室周興江研究組,與中科院理化技術(shù)研究所陳創(chuàng)天院士研究組及許祖彥院士研究組合作,研制成功國(guó)際首臺(tái)基于真空紫外激光,同時(shí)具有自旋分辨和角分辨功能的光電子能譜系統(tǒng)。該系統(tǒng)主要性能?chē)?guó)際領(lǐng)先,其自旋分辨模式下的能量分辨率最好達(dá)到了2.5meV,是目前國(guó)際上最高記錄 (圖1)。通過(guò)對(duì)標(biāo)準(zhǔn)樣品Au(111)表面態(tài)Rashba劈裂的自旋分辨測(cè)量,顯示了該真空紫外激光自旋分辨/角分辨光電子能譜系統(tǒng)的優(yōu)越性能(圖1)。

  周興江研究組的謝卓晉與何少龍等人,利用這臺(tái)新近研制的設(shè)備,在三維拓?fù)浣^緣體Bi2Se3的研究中直接證實(shí)了自旋-軌道鎖定的新現(xiàn)象。首先,他們采用不同偏振方式(s偏振或p偏振)的真空紫外激光對(duì)Bi2Se3拓?fù)浣^緣體Dirac表面態(tài)的電子結(jié)構(gòu)進(jìn)行了測(cè)量,發(fā)現(xiàn)上Dirac錐和下Dirac錐的等能面譜權(quán)重分布與測(cè)量采用的光源偏振方式密切相關(guān)(圖2)。對(duì)光電子能譜矩陣元效應(yīng)的分析表明,在p偏振情況下測(cè)量的上、下Dirac錐的信號(hào),主要來(lái)自pZ軌道 (圖3b)。而在s偏振情況下,測(cè)量的上Dirac錐信號(hào)主要來(lái)自p軌道面內(nèi)切向分量的貢獻(xiàn),而下Dirac錐的信號(hào)則主要來(lái)自p軌道面內(nèi)徑向分量的貢獻(xiàn)(圖3c)。按照自旋-軌道鎖定的理論,可以預(yù)計(jì)這些獨(dú)特的軌道結(jié)構(gòu)所對(duì)應(yīng)的自旋結(jié)構(gòu)(圖3b和c)。通過(guò)采集真空紫外激光自旋分辨/角分辨光電子能譜,他們直接測(cè)量了上、下Dirac錐分別在兩種不同偏振方式(s偏振和p偏振)下對(duì)應(yīng)的自旋結(jié)構(gòu)(圖4c右側(cè)),并且發(fā)現(xiàn)不同偏振方式下測(cè)量的自旋結(jié)構(gòu)很不一樣,特別是在s偏振情況下,發(fā)現(xiàn)一個(gè)非常奇特的自旋結(jié)構(gòu),即:上、下Dirac錐的自旋具有相同的手征特性。這與以往的自旋實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果完全不同。這些實(shí)驗(yàn)直接測(cè)量的結(jié)果(圖4),與基于自旋-軌道鎖定理論所預(yù)期的結(jié)果(圖3)完全吻合。

  該項(xiàng)工作第一次直接從實(shí)驗(yàn)上證實(shí)了在拓?fù)浣^緣體中存在的自旋-軌道鎖定現(xiàn)象,確認(rèn)了強(qiáng)自旋-軌道耦合系統(tǒng)在光電發(fā)射過(guò)程中自旋守恒規(guī)則依然成立,澄清了相關(guān)的爭(zhēng)論。它推動(dòng)了對(duì)拓?fù)浣^緣體電子自旋結(jié)構(gòu)的深入研究,在實(shí)驗(yàn)上實(shí)現(xiàn)了對(duì)電子自旋方向的光致調(diào)控,對(duì)拓?fù)浣^緣體在自旋電子學(xué)上的潛在應(yīng)用有重要意義。相關(guān)工作發(fā)表在近期《自然-通訊》雜志【Z.J.Xie, S. L. He et al., Nature Communications 5 (2014) 3382 】。此項(xiàng)工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金和科技部“973”計(jì)劃的支持。

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    圖1  自主研發(fā)的真空紫外激光自旋分辨/角分辨光電子能譜系統(tǒng)的優(yōu)越性能。c圖顯示的最好自旋能量分辨率為2.5meV,為國(guó)際上迄今為止最高自旋能量分辨結(jié)果。對(duì)標(biāo)準(zhǔn)樣品Au(111)表面態(tài)的Rashba劈裂測(cè)量結(jié)果,展示了系統(tǒng)在自旋模式下的優(yōu)異動(dòng)量分辨和能量分辨性能。

    圖2 拓?fù)浣^緣體Bi2Se3表面態(tài)在不同偏振條件下測(cè)量的上、下Dirac錐的等能面譜重分布。上半部分(a-d)為s偏振條件下的測(cè)量結(jié)果,下半部分(e-h)為p偏振下測(cè)量的結(jié)果。

    圖3 拓?fù)浣^緣體Bi2Se3表面態(tài)電子在不同偏振條件下對(duì)應(yīng)的p軌道結(jié)構(gòu)以及基于理論預(yù)測(cè)的相應(yīng)自旋結(jié)構(gòu)示意圖。a為總自旋結(jié)構(gòu),即與p軌道x,y,z全部三個(gè)分量相應(yīng)的總自旋結(jié)構(gòu);b為p偏振下對(duì)應(yīng)的p軌道結(jié)構(gòu)與相應(yīng)的自旋結(jié)構(gòu);c為s偏振下對(duì)應(yīng)的p軌道結(jié)構(gòu)和相應(yīng)的自旋結(jié)構(gòu)。

    圖4 在s偏振和p偏振測(cè)量條件下,自旋分辨角分辨光電子能譜直接測(cè)量的Bi2Se3拓?fù)浣^緣體表面態(tài)上、下Dirac錐電子對(duì)應(yīng)的自旋結(jié)構(gòu)。