近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所潔凈能源國家實(shí)驗(yàn)室太陽能研究部李燦院士團(tuán)隊(duì)和澳大利亞昆士蘭大學(xué)納米材料中心逯高清（Max Lu）、王連洲教授團(tuán)隊(duì)合作，在光電催化-化學(xué)耦合分解硫化氫研究中取得新進(jìn)展，研究成果發(fā)表在《德國應(yīng)用化學(xué)》（Angew. Chem. Int. Ed. 2014, doi: /10.1002/anie.201400571）上，并被評為"hot paper"。
硫化氫作為一種有毒的化學(xué)品，廣泛存在于自然界中（例如天然氣中），特別是大量副產(chǎn)于大規(guī)模的石油加氫精制過程中。由于其強(qiáng)烈的毒性，硫化氫本身的資源價(jià)值未被充分認(rèn)識(shí)。傳統(tǒng)的克勞斯處理方法可以將硫化氫部分氧化得到硫和水，然而損失了氫，不能充分利用硫化氫資源。因此，開發(fā)一種能夠同時(shí)得到氫和硫的硫化氫轉(zhuǎn)化的綠色過程十分必要。
之前，該所太陽能研究部首先發(fā)展了雙助光催化劑Pt-PdS/CdS體系（J. Catal. 2009, 266(2), 165-168, doi:/10.1016/j.jcat.2009.06.024），在可見光下以H2S作為犧牲試劑可以高效制氫（量子效率高達(dá)93%），此工作得到中石化的重視，已完成了實(shí)驗(yàn)室小型放大試驗(yàn)。該所太陽能研究部畢業(yè)的宗旭博士在昆士蘭大學(xué)做博士后期間提出了一種創(chuàng)新的硫化氫轉(zhuǎn)化工藝過程，與李燦院士團(tuán)隊(duì)合作，實(shí)現(xiàn)了光電催化-化學(xué)耦合分解硫化氫，同時(shí)得到氫氣和硫。該過程涉及兩個(gè)反應(yīng)步驟，第一步利用I3-/I-或Fe3+/Fe2+電對的氧化態(tài)高效捕獲H2S得到硫和還原態(tài)，第二步是光電催化還原質(zhì)子產(chǎn)氫，同時(shí)將電對的還原態(tài)氧化。利用I3-/I-或Fe3+/Fe2+循環(huán)，將兩個(gè)高效的反應(yīng)過程耦合起來，實(shí)現(xiàn)了光電驅(qū)動(dòng)的硫化氫的轉(zhuǎn)化。實(shí)驗(yàn)表明，該體系可以實(shí)現(xiàn)H2S的連續(xù)高效轉(zhuǎn)化。
這項(xiàng)工作利用太陽能光催化和光電催化，為解決天然氣和石油化工過程中產(chǎn)生的大量H2S資源高值化轉(zhuǎn)化（H2+S）提供了一個(gè)潛在的新途徑。
太陽能光催化-化學(xué)耦合分解硫化氫制氫原理圖
