近日，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)熊宇杰教授課題組，通過(guò)與羅毅研究團(tuán)隊(duì)的江俊教授和張群副教授在材料設(shè)計(jì)與合成、理論模擬和先進(jìn)表征中的“三位一體化”合作，在光解水制氫方面取得新進(jìn)展。研究人員通過(guò)設(shè)計(jì)半導(dǎo)體-金屬?gòu)?fù)合結(jié)構(gòu)中的半導(dǎo)體表面晶面，首次實(shí)現(xiàn)了半導(dǎo)體的內(nèi)稟性電荷空間分布和半導(dǎo)體-金屬間肖特基勢(shì)壘驅(qū)動(dòng)的電荷轉(zhuǎn)移的協(xié)同，進(jìn)而獲得了性能顯著改善的光解水制氫催化劑。該成果發(fā)表在《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》雜志上，論文的共同第一作者是博士生王利利和葛晶。
長(zhǎng)期以來(lái)，業(yè)界一直利用半導(dǎo)體和金屬間的肖特基勢(shì)壘來(lái)提高半導(dǎo)體光生電子-空穴對(duì)分離和光催化量子效率；相關(guān)的復(fù)合結(jié)構(gòu)催化劑設(shè)計(jì)中，半導(dǎo)體的表面功函是決定勢(shì)壘能否形成的重要參數(shù)之一。針對(duì)半導(dǎo)體-金屬?gòu)?fù)合結(jié)構(gòu)的肖特基結(jié)設(shè)計(jì)，該研究團(tuán)隊(duì)首先通過(guò)光沉積實(shí)驗(yàn)和理論模擬，揭示了半導(dǎo)體不同晶面的表面功函存在著很大差異，導(dǎo)致光激發(fā)的半導(dǎo)體內(nèi)電子和空穴分別向不同的表面晶面遷移，從而造成具有晶面依賴性的空間電荷分布與分離�；谠摪l(fā)現(xiàn)，研究人員通過(guò)調(diào)控復(fù)合結(jié)構(gòu)中的半導(dǎo)體晶面，得以協(xié)同肖特基結(jié)界面的電荷轉(zhuǎn)移和半導(dǎo)體中的內(nèi)稟性空間電荷分布這兩個(gè)效應(yīng)，并進(jìn)而通過(guò)超快光譜和動(dòng)力學(xué)表征以及光電流測(cè)量，揭示了該設(shè)計(jì)可使電子-空穴分離效率提高數(shù)十倍，設(shè)計(jì)的復(fù)合結(jié)構(gòu)在光催化中展現(xiàn)出顯著改善的活性。這項(xiàng)突破性研究進(jìn)展，有助于加深人們對(duì)復(fù)合結(jié)構(gòu)材料中電荷行為的認(rèn)識(shí)，也對(duì)光解水制氫催化劑的設(shè)計(jì)具有重要推動(dòng)作用。
上述研究得到了科技部“973”計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金、國(guó)家青年千人計(jì)劃、中科院百人計(jì)劃、中科院先導(dǎo)專項(xiàng)、中國(guó)科大重要方向項(xiàng)目培育基金等項(xiàng)目的資助。
光解水制氫的復(fù)合催化劑設(shè)計(jì)中晶面重要性示意圖
