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福建物構所柔性金屬有機框架功能材料研究取得進展

 柔性金屬有機框架材料（MOF）能夠隨客體分子靈活地變換其孔道結構及功能，在刺激響應型智能孔材料方面具有明顯優(yōu)勢，如何系統(tǒng)地構筑以及修飾這類材料還面臨著巨大的挑戰(zhàn)，其中一個主要原因在于柔性的骨架結構在調(diào)控及修飾（包括前修飾以及后合成修飾）過程中容易變形或者坍塌。

    在國家自然科學基金項目的支持下，中國科學院福建物質結構研究所結構化學國家重點實驗室張杰課題組孫建科博士等利用半剛性的吡啶鎓鹽配體易與金屬離子配位形成一維環(huán)鏈的特點，借助大環(huán)互鎖這種獨特的策略制備了一系列金屬有機框架材料。該系列材料均展現(xiàn)出一維納米孔道，并且互鎖的一維環(huán)鏈的角度隨客體陰離子種類而變化，導致這類孔道呈現(xiàn)有規(guī)律的結構演化。研究發(fā)現(xiàn)該系列結構能發(fā)生晶體到晶體的相互轉化，而且轉化能在不同維度的框架中實現(xiàn)。此外，由于結構中引入了具有光活性的雙烯鍵基團，能在光照的條件下實現(xiàn) [2+2] 環(huán)加成反應，且這種反應恰好發(fā)生在互鎖的一維環(huán)鏈之間。環(huán)合產(chǎn)生的環(huán)丁烷共價鍵取代了之前的超分子弱作用，從而加固了柔性的孔道結構。這一點在氣體吸附方面表現(xiàn)得尤為明顯，加固后孔材料的吸附性能得到了顯著提升。值得注意的是，這也是首次利用 [2+2] 環(huán)加成反應加固MOF孔道結構，相關研究成果近期發(fā)表在歐洲化學雜志上(Chem. Eur. J., 2014, 20, 2488–2498)，并被期刊副主編在ChemistryViews 以Soft Porous Frameworks 為題對該研究成果進行了介紹。此外，該文還被德國應用化學雜志在Angewandte Spotlights中作為亮點介紹(Angew. Chem. Int. Ed.,2014, 53, 2272–2275)。 

　　近年來，張杰課題組在吡啶鎓鹽分子設計合成與組裝領域開展了深入系統(tǒng)的研究，發(fā)展了系列具有螺旋手性結構的吡啶鎓鹽有機小分子，在固體狀態(tài)下展示了良好的光活性以及有趣的螺旋轉化現(xiàn)象(Chem. Commun., 2009, 59–61；Angew. Chem. Int. Ed., 2011, 50 1149–1153.)；通過引入額外的光活性基團，同時借助Cation-pi結構誘導策略，發(fā)現(xiàn)了目前最大的具有光機械效應的單晶材料，其尺寸已達到厘米級別(Angew. Chem. Int. Ed., 2013, 52, 6653–6657.)；在固體材料光信息存儲方面，發(fā)展了系列刺激響應的開關材料(Chem. Commun., 2012, 48, 10422–10424; J. Mater. Chem., 2011, 21, 17667–17672; 2012, 22, 12212–12219; J. Mater. Chem. C,2013, 1, 744–750.)，并首次獲得了基于MOF 框架的熒光非損傷讀出材料(Chem. Commun., 2011, 47, 6870–6872.)。此外，借助于吡啶鎓鹽帶電荷易產(chǎn)生極性的特點開發(fā)了一系列新穎的孔材料，在選擇性的客體識別、極性與非極性小分子的選擇性吸附與分離方面具有潛在的應用前景(Chem. Commun., 2011, 47, 2667–2669；2013, 49, 1624–1626, Chem. Eur. J., 2009, 15, 11890–11897; 2012, 18, 1924–1931, Selected as a Frontispiece paper)。 

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福建物構所柔性金屬有機框架功能材料研究取得進展